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化学所在有机半导体晶相调控方面取得系列进展

文章作者:产品测评 上传时间:2019-11-24

二维分子晶体,是一类以范德华力结合的新兴纳米材料体系,。由于拥有优异的柔性,多样性的分子结构,其物理、化学等性质具有高度可调控性,二维分子晶体在下一代光电,传感和智能科技等领域具有显著的优势与潜力。然而,基于传统液相制备工艺得到的少层分子晶体往往体现出小尺寸、多晶相等不利于构筑高性能电子器件的特征。因此,寻找和探索一种灵活的方法以得到大面积,高质量的二维分子晶体是目前相关领域面临的一个严峻挑战。

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电子学院施毅教授、李昀副教授课题组近年来围绕二维分子晶体液相制备及电子器件应用已开展了一系列的工作。研究团队首先提出“漂浮的咖啡环效应”,成功制备出大面积半导体性二维分子单晶薄膜,并获得电学性能极为优异的场效应晶体管,载流子迁移率为迄今同类器件中的最高值(Adv. Funct. Mater. 2016, 26, 3191)。基于上述方法得到的高质量二维分子晶体,相继在高性能低压晶体管器件(Sci. Rep. 2017, 7, 7830)、高速非易失性铁电存储器(ACS Appl. Mater. Interfaces 2017,9, 18127–18133)等方面取得了重要成果,均展现出突破性的器件性能。进一步为实现更为简易、高效的制备方法,课题组利用圆珠笔直接写出大面积超薄的二维分子单晶半导体薄膜,得到了笔写晶体管器件的最高性能(J. Mater. Chem. C, 2017, 5, 11246)。此外,也成功得到具有优异压电特性的超薄晶态聚合物薄膜(Sci. Rep., 2018, 8, 532)。这一系列工作使得课题组在液相二维分子晶体这一新兴领域处于国际领先水平。

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图1. 液相制备的大面积二维单层分子晶态薄膜及其在高性能场效应晶体管中的应用。

进一步采用物理气相传输的方法,通过控制温度梯度,第一次选择性地得到了酞菁氧钛的α和β两个晶相的单晶,构筑了单晶场效应晶体管。α晶相具有典型的二维电荷传输通道,最高载流子迁移率为26.8 cm2 V-1 s-1,是酞氰类有机半导体的最高值。β晶相具有三维电荷传输通道,层与层之间具有较强的电子耦合作用,其方向与电荷传输方向垂直,干扰了电荷传输行为,只获得了最高0.1 cm2 V-1 s-1的迁移率。这一发现突破了“三维电荷传输半导体优于低维半导体”的传统看法,说明了分子层间的电子耦合作用对于电荷输运具有重要的影响(Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 5206)。

该工作近期以Spin-Coated Crystalline Molecular Monolayers for Performance Enhancement in Organic Field-Effect Transistors为题发表在美国化学学会下的国际物理化学顶级期刊《物理化学快报》上(J. Phys. Chem. Lett., 2018, 9, 1318)。电子学院博士生王启晶为论文第一作者,李昀副教授和日本冲绳科学技术院大学的戚亚冰教授为共同通讯作者。这项工作不仅克服了长期存在的液相制备大面积单层分子晶体的现实难题,而且对于有机场效应晶体管的基础输运等有机电子学领域的重要科学问题具有重要的指导意义;同时,因为液相制备的二维分子单层晶体可以与不同材料可相结合,这为未来实现高质量的二维异质结构及电子器件技术研究展示了通用的途径。

图1 有机半导体堆积结构多晶相示意图

(电子科学与工程学院 科学技术处)

最近研究人员发现聚酰亚胺PI的热前驱体聚酰胺酸PAA薄膜表面强极性和纳米沟槽结构能选择性诱导并五苯分子站立生长,聚集形成有利于电荷传输的正交相,并且能进一步形成尺寸大、晶界少的高晶态薄膜,迁移率高达30.6 cm2 V-1 s-1,是迄今为止并五苯薄膜器件的最高值,也是有机半导体最高迁移率的少数例子之一。进一步发现PAA能诱导结晶度更高的并四苯、酞菁铜等有机半导体晶态膜的生长,验证了表面纳米沟槽诱导作用的普适性,为构筑高性能的有机半导体器件提供一种新的思路和方法(J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 2734)。

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