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周勇教授课题组在晶面调控增强光催化水分解最

文章作者:产品测评 上传时间:2019-12-01

物理学院周勇教授与大连大学周新教授密切合作,在光催化水分解出氧方面取得重要进展,研究成果以《Polyhedral 30-Faceted BiVO4Microcrystals Predominantly Enclosed by High-Index Planes Promoting Photocatalytic Water Splitting Activity》为题,于2017年12月2日在线发表在Advanced Materials,http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201703119/full。南京大学为第一单位和通讯单位。南京大学物理学院2016届李平博士为第一作者(现工作于南京工业大学67777.com,)

人工光合成被认为是潜在的CO2资源化利用策略。由半导体-金属-半导体构成的Z型光催化材料体系可以拓宽光谱吸收范围,并保持光生电荷高效的氧化还原能力。这意味着Z型光催化体系可以克服传统的单组分光催化材料固有的缺陷,即需要平衡材料光吸收(宽光谱吸收要求材料具有较小的带隙)和导价带光生电荷的氧化还原能力(强氧化还原能力要求材料具有较大的带隙)这一不可调和的矛盾。

近年来,Z型光催化材料已经被广泛的用于水的全光解,光解水时光生电子由H+俘获产生H2,空穴由牺牲性溶剂俘获或OH-俘获产生O2。由于释放一个分子的H2要两个电子,而四个空穴才能放出一分子的氧气,因此光催化H2O分解产氧是决定光催化效率的主要因素。因此,研究光催化出氧材料是光催化H2O分解效率提升的一个很好的突破口。BiVO4,由于其较正的价带,是优越的光氧化剂。

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图1.Z型光催化体系,氧化还原反应分别发生在氧化还原能力较强的半导体上。BiVO4{010}-Au-Cu2O 和BiVO4{110}-Au-Cu2O Z型光催化体系。

图1 BiVO4三十面体;电子显微镜照片,对应的模型图。

在 Z 型光催化体系中,两个半导体材料之间的电荷传递效率是该体系能量转换效率的主要制约因素之一。闫世成课题组在总结前期对晶面电荷输运特性(Chem. Commun. 2010, 46, 6388;Chem. Commun. 2011, 47, 5632;Adv. Funct. Mater. 2013, 23, 758;Appl.Catal.B: Environ.2018, 237, 665; Appl.Catal.B: Environ.2018, 237,742; Appl.Catal.B: Environ.2018, 234,100)和CO2催化反应影响因素(Angew. Chem. Int. Ed. 2010, 49, 6400;Adv. Funct. Mater. 2013, 23, 1839;Adv. Funct. Mater. 2017, 27, 1702447)等研究工作的基础上,近期利用光还原法定向沉积Au-Cu2O核壳结构到BiVO4截角八面体微晶的{010}和{110}晶面,构建了晶面依赖的半导体-金属-半导体Z型光催化材料。界面势能模拟和单颗粒荧光分析确认了BiVO4{010}-Au 因具有较大的功函差而形成了肖特基结,有效提升光生电荷分离与传输。光激发情况下,BiVO4中的光生电子在 BiVO4{010}-Au界面处热弛豫越过肖特基结被 Au 捕获并与 Cu2O 中的光生空穴复合,提高了氧化位点 BiVO4与还原位点 Cu2O 中的电荷分离效率。与此同时,Au作为电子转移媒介为BiVO4与Cu2O之间提供了良好的界面接触,促进了BiVO4与Cu2O之间的光生电荷快速迁移。该项研究工作对高效Z型光催化反应体系设计提供了新的理解和借鉴。

周勇教授课题组通过微量金纳米粒子表面吸附方法合成了高能面暴露的BiVO4三十面体结构,并把这种结构首次应用于光催化H2O分解产O2的反应中。BiVO4多面体暴露的高能面为{132},{321},{121}。相对于低指数暴露晶面,高能面暴露的BiVO4多面体展现出优越的光催化H2O分解性能,产氧性能提高了3-5倍。理论研究表明:相对于,,等低指数晶面,高能面有利于H2O的解离,有更优越的H2O分解出O2过电位(0.11-1.14 V)。 高能面暴露的BiVO4三十面体结构在430 nm单色光照下表现出18.3 %的量子效率。

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